【创新前沿】Green Chemistry报道我院酶促脂肪酸不对称C-H键胺化新进展
发布时间:2023-05-08   访问次数:33

作者:俞幸、张志钧


 以可再生生物质原料(如油脂/脂肪酸)逐步替代日渐枯竭、不可再生的化石资源生物合成人类生活所必需的各种医药、食品、能源、材料及日用精细化学品,对驱动生物制造产业跨越发展,解决资源、环境等重大战略问题,促进经济和社会可持续发展,具有非常重要的意义。近日,4688美高梅集团唯一、生物反应器工程国家重点实验室许建和教授团队在以廉价可再生脂肪酸为原料多酶级联催化合成高附加值精细化学品D-氨基酸领域取得新进展,相关研究成果以“Regio- and Stereo-Selective Amination of Fatty Acids to D-Amino Acids by a Three-Step One-Pot Cascade”为题,发表于国际权威学术期刊Green Chemistry

 

近年来,许建和教授团队在以脂肪酸为原料生物级联催化合成ω-羟基脂肪酸、ω-氨基脂肪酸和二元羧酸等功能化学品领域相继取得了一系列突破(J. Agric. Food Chem. 2022, 70(34): 10543-10551; ACS Sustain. Chem. Eng. 2022, 10(39): 13125-13132; ACS Sustain. Chem. Eng. 2021, 9(37): 12514-12519; ACS Sustain. Chem. Eng. 2020, 8: 5558-5565)。但是,由于脂肪酸骨架碳原子的高度相似性和灵活性,对其惰性C-H键进行区域和立体选择性功能化获得高附加值手性化学品仍然是一个巨大的挑战。为此,该研究团队理性设计了一条包括5个酶的三步一锅级联路线,可以实现从廉价易得的脂肪酸高效绿色合成不同碳链长度的D-氨基酸。该级联路线巧妙设计了H2O2和昂贵辅因子NADPH的内部双循环体系,只需催化当量的H2O2NADPH即可驱动反应进行,操作简单,原子利用率高。这项研究显示出通过设计新的多酶级联体系以环境友好的方式从自然界丰富可再生的资源中获得高附加值手性化学品的巨大潜力。

论文第一作者为美高梅集团官网4688美高梅集团唯一研究生俞幸,通讯作者为许建和团队青年教师张志钧副教授。本研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、4688美高梅集团唯一青椒计划和上海生物制造产业省部共建协同创新中心自主课题的资助。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/gc/d3gc00782k/